本网讯 近日，我校材料冶金化学学部绿色催化过程与应用研究所朱丽华博士课题组在电解水制氢及单原子催化领域取得重要突破，成果在国际顶级期刊《Energy & Environmental Science》（一区Top，影响因子39.714）以“Effective electronic tuning of Pt single atomsviaheterogeneous atomic coordination of (Co,Ni)(OH)2for efficient hydrogen evolution”为题发表科技论文，并被选为期刊封面文章（正封面）。我校为论文第一完成单位，朱丽华博士为论文第一通讯作者，2018级硕士生裴安为论文第一作者，中国科学院福建物构所解瑞宽博士、2020级硕士生冯英亮及2017级本科生张蕴为论文共同一作，香港大学郭正晓教授、福建物构所柴国良教授、广东佛山季华实验室杨志卿教授、暨南大学高庆生教授、厦门大学陈秉辉教授等人为论文合作完成作者。
Energy & Environmental Science期刊封面文章（正封面）
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煤、石油、天然气热重整制氢属于“灰氢”，反应不可避免产生CO和CO2，导致H2分离困难尤其是副产物CO易毒化燃料电池催化剂，因此推动可再生能源（氢能源）尤其是“绿氢”的有效转换对取代传统化石能源具有重要意义。商业20 wt% Pt/C是电解水制氢反应中常用的催化剂，但贵金属Pt昂贵且稀缺。因此，设计和合成Pt单原子催化剂对推动电解水制氢实际应用具有重要意义。该课题组提出了一种构建Pt1/(Co,Ni)(OH)2/C单原子催化剂的方法，将Pt单原子(Pt1)锚定在缺陷的(Co,Ni)(OH)2表面，并负载于炭黑上。该催化剂表现出远高于Pt1/Co(OH)2/C、Pt1/Ni(OH)2/C、Pt1/C和20 wt% Pt/C催化剂的析氢反应(HER)活性。特别是在0.09 V vs. RHE条件下具有几乎为零的起始过电位和优异的电催化质量活性，分别是Pt1/C的29.7倍和商业20 wt% Pt/C的115.9倍。在经过100 mA cm-2的计时电位测试24小时和循环伏安法20000次循环后，活性衰减可忽略不计。Operando拉曼光谱表明，(Co,Ni)(OH)2的缺陷位点上发生了水分解的Volmer步骤(H-OH键断裂)。密度泛函理论(DFT)计算证实了Pt单原子与双金属(Co,Ni)(OH)2之间的电子协同作用，从而导致Pt稳定存在，并形成适当的*H吸附能，从而快速生成H2。该研究发现和证明了钴镍双金属氢氧化物对Pt单原子的精确电子调控，有效促进了电解水析氢反应，为在低过电位下进行高效的碱性电解水转化制氢提供了新的见解，其中双金属氢氧化物对负载的金属单原子表面电子微环境的精确调控方法，为其他电催化剂的理性设计开拓了一种新思路。
朱丽华课题组长期从事多相催化研究工作，在协同催化基础及应用研究方面取得了一系列重要进展：在Energy & Environmental Science(IF=39.714)、Advanced Functional Materials(IF=19.924)、ACS Catalysis(IF=13.700)、Applied Catalysis B: Environmental(IF=24.319)、Green Chemistry(IF=11.034)、Small(IF=15.153)、Journal of Materials Chemistry A(IF=14.511)、Journal of Catalysis(IF=8.047)等国内外一流期刊发表高水平论文60余篇，其中JCR一区论文19篇。
据悉，以上工作得到了国家自然科学基金、江西省杰青、江西省双千计划、香江学者计划、江西省青年井冈学者奖励计划等项目的资助。
（文/朱丽华 图/裴安 编辑/王金花）
